Ce对Pd—Pt/Al2O3催化剂甲烷催化燃烧性能的影响
摘 要 采用分步浸渍法制备了1%Pd-0.2%Pt/Al2O3和1%Pd-0.2%Pt-0.6%Ce/Al2O3催化剂,并基于固定床连续流动反应器,在空速为80000h-1的条件下,评价了催化剂的甲烷催化燃烧活性及其热稳定性.采用BET、CO化学吸附、XRD手段对催化剂进行了表征.结果表明,对应1%Pd-0.2%Pt/Al2O3和1%Pd-0.2%Pt-0.6%Ce/Al2O3催化剂的起燃温度(T50)分别为362℃和342℃; 400℃下,甲烷转化率下降15%对应的反应时间分别为
2.2h和24.5 h.0.6%Ce的加入可显著提高1%Pd-0.2%Pt/Al2O3催化剂的活性及其热稳定性,这是因为Ce的存在提高了催化剂表面活性粒子PdO的分散度,并有效抑制了反应过程中PdO晶粒的长大.
关键词 甲烷;Pd-Pt/ Al2O3;Ce
0 引言
低浓度甲烷广泛存在于各类工业有机废气中.和其他有机化合物相比,甲烷较难活化,理论计算表明,当甲烷浓度在3000ppm~5000ppm时,非催化直接燃烧的起燃温度在1300℃~1400℃左右.对于甲烷的催化燃烧,研究表明,Pd单贵金属催化剂具有较高的催化活性,但其活性组分在高温下容易发生迁移和表面团聚,活性下降较快.另经研究发现往Pd单贵金属催化剂中加入一定量Pt可在一定程度上提高催化剂的热稳定性.目前认为,以Pd、Pt为活性组分,Al2O3为载体的双贵金属催化剂是极具应用价值的甲烷燃烧催化剂体系.但该类催化剂的长期热稳定性是一个亟待解决的难题.
近年来有研究表明,在贵金属催化剂中加入适量稀土可产生热稳定效果.但目前相关研究主要集中于Pd单贵金属催化剂,而Pd-Pt双贵金属催化剂的研究相对较少。
1 材料与方法
1.1催化剂制备
本研究采用分步浸渍法制备所需催化剂,载体为40-60目的γ-Al2O3,焙烧气氛为空气.
1.2催化剂性能评价
1.3催化剂表征
2 结果与讨论
2.1催化剂的甲烷催化燃烧活性
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